通过调查氮氧化物湿法吸收机理，分析了NOx液相吸收的传质理论。定-转子反应器(RSR)作为新的吸收设备，对尿素溶液吸收氮氧化物废气的技术条件进行了试验研究，考察了液体流量、进气流量、定-转子反应器的转速、尿素含量和吸收温度等因素对NOx脱离率的影响，确定了脱离NOx的最佳条件。

试验结果表明,对定-转子反应器内部结构为SS-RH这种组合,最佳操作参数为液体流量0.2m3/h、进气流量0.2m3/h、定-转子反应器转速1400r/min、尿素溶液质量分数20%、吸收温度60℃。在这种情况下，NOx的去除率可达63%。

氮氧化物(NOx)是大气污染的主要污染源之一，通常NOx主要包括N2O、NO、NO2、N2O3、N2O4、N2O5等，其中污染大气的主要是NO和NO2、NOx的排放控制技术一直是发达国家的关注点。

国内外常用的烟气脱硝技术大致可分为干法和湿法两种。干烟脱硝主要有催化法、吸附法、等离子管理技术、微波法和光催化氧化法等湿烟脱硝主要有酸吸收法、碱溶液吸收法、氧化吸收法、液相还原吸收法、液相联络吸收法等。

尿素吸收分解还原法是湿法中的液相还原吸收法，吸收完毕的废液通过补充尿素的循环使用，避免了不产生污染的废水体，避免了传统的水洗法、碱吸收法、选择性催化氨还原法等技术中存在的酸性污染、副反应多、副产品难以回收等问题，符合环境保护的要求，尿素在NOx排放控制中的用途增加了。在

之前，烟气脱硝的设备主要有吸收塔和旋转填充床。定-转子反应器[7]是综合旋转填充床的终端效应区和空腔区强化传质作用，改善液体周向分布设计的新过程强化设备。发挥了旋转填充床高效传质和微观混合性能的优点，克服了内部液体一次分布和内置填充剂难以清洗的缺点。

目前，定-转子反应器的研究主要集中在纳米材料的制备、气液传质和压降特性、传热特性、微观混合等方面。但是，关于定-转子反应器吸气方面的研究还没有报道。

本文以定子反应器为吸收设备，以尿素溶液为吸收剂，考察液体流量、吸收流量、定子反应器转速、尿素溶液质量分数和吸收温度等因素，获得最佳操作参数。

1、实验部分

1.1、尿素脱硝机理

NOx通过分子扩散和颠簸扩散作用从两相接口扩散到液相主体。液相形成HNO3和HNO2，分别为H+、NO-3和NO-2，生成的NO-2和(NH2)2CO反应生成N2和CO2等。尿素溶液吸收NOx的反应过程为

2NO+O2→2NO2

2NO2→N2O4

NO2→N2O3

N2O3+H2O→2HNO2

N2O4+H2O→HNO2+HNO3

2NO2+HNO3+H2O2+(NH2)2CO2+(NH2)2CO2+H2O2+HNO2+HNO3+/p>2NO2+(NH2)2O2+CO2+H2O2+32O2+32O/p>2+H2O2+H2O2+H2O3+H2O3+/p>2+H2O2+H2O2+H2O2+H2O2+H2+H2O2+H2+H2+2O2O2+2+H2+H2+其中尿素溶液与溶液相直接溶解的NOx反应，NOx从气体转移到水相主要通过NOx在溶液中的吸收平衡来实现。NOx水相的存在形态复杂，溶于水的NOx可以用液相氧化剂氧化成NO3-。

1.2、实验装置及工艺流程

1.2.1、实验装置

定-转子反应器结构如图1所示。其核心部分由定子和转子构成，其中无填充剂。定子由固定在端盖上的同心排列的圆柱构成，打开圆孔的同心环用螺钉连接在转子座上构成转子。同心环周围有流体通道，定子上的多层同心环与转子上的多层同心环直径不同，交叉。

定子通过端盖固定在外壳上，转子通过转子座与马达旋转轴连接，马达旋转驱动旋转。流体在定子和转子之间流动的过程中被高度剪切，被破碎分散，不断再分布，相当于旋转填充床的多个终端效应区和空腔区的重叠，增加了表面更新速度和流体的乱流程度，促进了两相之间的传质。

实验中使用的定子和转子内部结构为SS-RH组合，该定子径向开槽-转子径向开孔的传输性能优于其他结构，具体结构如图2所示。

本文使用的定子的4个同心环的内径分别为66、94、122、150mm转子的5个同心环的内径分别为52、80、108、136、164mm。径向上转子环和定子环交错排列，各环厚度6mm，径向上转子环和定子环有1mm的间隙。固定-转子层的轴向高度为20mm。

1.2.2、工艺流程

采用定-转子反应器进行尿素湿法烟气脱硝的实验流程如图3所示。

将预先配制的一定质量分数的尿素溶液放入循环罐中，通过循环泵输送，通过流量调节阀调节，通过流量计测量后，从液体进口进入固定转子反应器，通过喷头喷到转子中心，在离心力的作用下，通过多层定子和转子向外甩出，在重力的作用下从液体出口排出，再次流入循环罐中。

空气从空气压缩机通过转子流量计进入气体缓冲瓶，与从NO钢瓶出来的NO气体在气体缓冲瓶中混合，混合的气体在气体检测口取样分析，然后从气体入口进入固定-转子反应器外壳，混合气体从转子外圈向内运动，与尿素溶液逆流接触传质。在气体出口检测口取样分析从固定转子反应器排出的废气，然后用NaOH溶液回收处理。

1.3、检测方法

进出口气体采用仪器检测方法。检测仪为德国ecom-CN产品S/N-259型排烟分析仪。NOx去除率(D)计算公式为

2、结果与讨论

2.1、液体流量、进气流量对NOx去除率的影响

液体流量和模拟烟气进气流量的大小对NOx去除率有很大影响。以质量分数为15%的尿素溶液为吸收液，吸收温度控制在60℃左右，固定-转子反应器的转速为1200r/min，模拟烟中NOx的质量浓度约为1000mg/m3。分别考察液体流量为0.2、0.3、0.4、0.5和0.6m3/h时，NOx的去除率随不同进气流量的变化倾向和进气流量为0.2、0.4、0.6、0.8和1.0m3/h时，NOx的去除率随不同液体流量的变化倾向而变化。考试结果如图4所示。

从图4可以看出，NOx浓度不变时，在同一进气流下，随着液体流量的增加，NOx的去除率变化不明显。这是因为在小进气流量的情况下，气液完全接触，NOx的去除率达到了最高值。随着液体流量的增加，液体流量比增加到一定程度后，与该系统下的小进气流量相比，液体流量过大，NOx脱离率的增加程度有限。考虑到吸收效率和处理能力两个问题，本过程中适当的液体流量为0.2m3/h。

从图4还可以看出,在同一液体流量下,NOx的脱除率随着进气流量的增加而下降。这是由于该过程非传质控制过程,而是反应控制过程。随着进气流量的增加，NOx在尿素吸收液中的停留时间减少，气液接触时间减少，NOx的去除率下降。因此，在实际操作中，为了达到预期的净化效果，必须控制一定的吸气流量。综合处理能力和吸收效率两个因素，本工艺流程下适当的进气流量为0.2m3/h。

2.2、定-转子反应器转速对NOx脱除率的影响

定-转子反应器转速也是一个重要的操作条件。采用质量分数为15%的尿素溶液作为吸收液，模拟烟气进气流量为0.2m3/h，液体流量为0.2m3/h，吸收温度控制在60℃左右，模拟烟气中NOx的质量浓度约为1000mg/m3。分别考察了固定-转子反应器的转速分别为400、600、800、1000、1200和1400r/min时NOx脱离率的变化趋势。考试结果如图5所示。

从图5可以看出，随着固定转子反应器转速的增加，NOx的去除率增加了。这是加强传质的结果，由于该吸收过程是反应控制过程，NOx除去率的增加程度有限。考虑到电机额定功率的限制，固定转子反应器的转速不能无限增大，因此需要根据要求确定适当的转速范围。综合考虑，本试验定-转子反应器的转速最好控制在1400r/min左右。

2.3、尿素含量对NOx去除率的影响

通过改变尿素含量来研究对NOx去除率的影响。模拟烟气的进气流量为0.2m3/h，液体流量为0.2m3/h，吸收温度控制在60℃左右，固定-转子反应器的转速为1400r/min，模拟烟气中NOx的质量浓度约为1000mg/m3。尿素溶液的质量分数分别为5%、10%、15%、20%和25%时，考察了NOx去除率的变化趋势。考试结果如图6所示。从图6可以看出，随着尿素含量的增加，NOx的去除率逐渐增加。用质量分数为5%的尿素溶液吸收NOx，其去除率接近56%的吸收液质量分数增加到25%时，去除率接近61%。尿素溶液质量分数超过20%后，NOx脱除率的提高不显着。

从尿素溶液恢复分解氮氧化物的反应机理可以看出尿素含量的多少与NOx的去除率有关。增加溶液中尿素的含量有助于反应正向进行，但在实际应用中考虑烟雾脱硝的经济性，尿素的含量越高，运行成本也越高，尿素的含量无限制地提高，从脱硝效率和经济性两方面综合考虑，在后续实验中研究其他技术条件对尿素脱硝效果的影响时，质量分数为20%的尿素溶液可以用作吸收液。

2.4、吸收温度对NOx脱除率的影响

吸收温度是尿素湿法脱硝的影响因素之一。一般湿法吸收反应的温度在20~70℃之间，因此控制吸收温度在常温到70℃之间。

其他实验条件为模拟烟气进气流量为0.2m3/h，液体流量为0.2m3/h，定-转子反应器转速为1400r/min，尿素溶液质量分数为20%，模拟烟气中NOx质量浓度约为1000mg/m3。考察吸收温度对NOx去除率的影响。考试结果如图7所示。

从图7可以看出,在温度较低时,NOx的脱除率随着吸收温度的升高而增加;当温度升高至60℃后,NOx的脱除率随着吸收温度的升高变化不明显。

这是因为在低温时,反应速率常数随温度的上升而增大,总效果是NOx的脱除率增加。温度持续上升到60℃后，亨利法则表明NOx的溶解度减少，不溶于尿素溶液的NOx很难去除。另一方面，NO氧化成NO2的反应速度下降，反应产生的HNO2减少，NOx的去除率下降。综合考虑，本试验的吸收温度控制在60℃左右。

3、结论

(1)NOx的去除率随着固定-转子反应器的转速、尿素溶液的质量分数、吸收温度的增加而增加，随着进气流量的增加而减少，随着液体流量的增加而稳定。

(2)本文试验条件下，对定-转子反应器内部结构为SS-RH组合，最佳操作条件为液体流量0.2m3/h、进气流量0.2m3/h、定-转子反应器转速1400r/min、尿素溶液质量分数20%、吸收温度60℃。